醇基液体闪烁检测器的可行性研究及其应用

摘要

本文提出了一种新型液体闪烁体基料——乙醇和水的混合物。本文介绍了一种利用酒精作为新型粒子探测器检测溶液的可能性。液体闪烁体因其产光率高而被广泛应用于各个领域。此外，开发稳定的液体闪烁体用于粒子探测器或其他医疗应用也非常重要。迄今为止，其他地方还没有在粒子探测器中使用酒精的研发研究，市场上也没有这种类型的产品。因此，还有改进的空间。本文介绍了通过改变液体闪烁体各组分的混合比例来合成醇基液体闪烁体的简要过程。研究并提出了几种可行的醇基液体闪烁体的物理和光学性质。最后，介绍了电子束能量为6~12 MeV的酒精基液体闪烁体在医学物理中的应用——电子束距离(束程长度)测量。测量结果与蒙特卡罗模拟、Novalis Tx、幻影和CT图像进行了比较。 In the near future, the new alcohol-based liquid scintillator could be used for particle detector or medical imaging applications.

1.简介

液体闪烁体(LS)广泛应用于核、粒子和医学物理[1- - - - - -5］．通常，液体闪烁器包含有机基溶剂和氟的混合物。溶剂具有芳香环，能吸收入射粒子的能量。能量在溶剂系统之间来回传递，允许被溶解的氟有效捕获。一次氟的目的是从溶剂中获得激发能，并以光的形式将该能量的一部分发射出去。大多数原色荧光粉在紫外线(UV)范围内发射波长小于400纳米的光。此外，为了将波长移到光电倍增管(PMT)的敏感区域，有时还会添加一个次级波长移器(WLS)。发射的荧光由PMT检测。通常，PMT双碱光电阴极在波长约400~430 nm处具有最大量子效率(QE)。LS发出的光越多，PMT产生的脉冲大小就越大。 In addition, in order for the light to reach the PMT, the LS should have as few impurities as possible and excellent physical and optical properties.

因为苯(C)₆H₆)在20世纪50年代被用作LS的基本溶剂，二恶烷(C₄H₈O₂)，甲苯(C₇H₈)和二甲苯(Cylene, C₈H₁₀)均已开发。随后，一个伪文献- (PC-， C₉H₁₂)研制于20世纪70年代的发光二极管由于其优异的发光性能而长期使用。然而，PC具有苯环和低闪点(~45°C)。自20世纪80年代以来，由于对人类和环境的潜在危害，人们曾多次尝试取代它。为了制造更现代的可生物降解和一次性溶剂，苯乙基乙烷(PXE, C₁₆H₁₈)，二异丙基萘(DIN, C₁₆H_20.)和线性烷基苯(LAB, C_nH_2n＋1- c₆H₅， ）是在20世纪80年代早期发展起来的。这些都是用作反应堆中微子实验和下一代中微子实验的基本溶剂[6，7］．作为氟，2,5-二苯恶唑(C₁₅H₁₁NO, PPO)是常用的。对于二级WLS, 1,4-双(5-苯基-2-恶唑基)苯(C₂₄H₁₆N₂O₂， POPOP)和1,4-二(2-甲基苯乙烯基)苯(C₂₄H₂₂， bis-MSB)可以添加。

2.动机

本研究以醇为溶剂，在不使用表面活性剂的情况下，研制了一种可与水、油混合的水基LS。其中一种被研究的醇，乙醇(C₂H₅OH)，被称为乙醇。这种酒精有一种特有的气味，一种易燃化合物是其主要成分之一。酒精的蒸汽具有爆炸性，在工业上常被用作溶剂、消毒剂和燃料。它在室温下是无色液体。熔点为-114.5℃，沸点为78.32℃，摩尔质量为46.07 g/mol，密度为0.789 g/cm^3.．与外界火焰接触时闪点为16.6°C，自然状态下燃点为365°C。氟在酒精中较易溶解;此外，酒精和水也可以很好地混合在一起。因此，将氟溶解在酒精中，用水稀释后，我们预计如果酒精慢慢蒸发，水中就只有氟，而不使用表面活性剂。然而，根据酒精和水的混合比例，得到的结果完全不同。

另一方面，在医学物理学领域对人体进行辐射相关实验时，用酒精用水稀释，制成与皮肤等人体物质相当的物质。因此，研究了在LS中使用酒精作为溶剂的可能性。然而，对于人体材料来说，这种LS的密度仍然很低;此外，次级WLS也不能很好地溶解在这种混合物中。因此，在本研究中，2-乙氧基乙醇(C₄H₁₀O₂用乙二醇乙醚(EGEE)制成与人体密度相似的LS，并溶解氟和次级WLS。2-乙氧乙醇透明无色，沸点135°C，闪点44°C，摩尔质量90.12 g/mol，密度0.930 g/cm^3.．它与水、酒精、丙酮等混合得很好。它被广泛用于生物、化学和研究目的，因为它也溶解油、树脂、油脂和蜡。此外，由于它是用水稀释的，由于蒸汽压风险和低闪点的安全问题，这是酒精的一个常见缺点，减少了。此外，通过溶解氟和二次WLS，可以进一步提高密度。此外，通过多样化的LS组件，它可以更类似于所需的人体组件。

目前还没有直接合成醇基LS并与探测器或医学物理一起使用的研究;因此，目前还没有这类实验的研发成果。在医学物理学中，它被用于剂量测定系统[8］．一般来说，塑料闪烁器价格昂贵，缺点是不能长时间使用，因为暴露在大量辐射下会被污染和变色。然而，LS相对便宜，容易更换。通过改变组成LS的组件的混合比例，可以轻松控制其物理和光学性质、光产率和范围(“光束路径长度”)。

此外，作为使用酒精基LS的一个例子，我们用电子束照射测量了它的“范围”。距离是指带电粒子能穿透物质的平均距离。电子束应用于医学物理学已有20多年的历史。这与仅用x光治疗相比是一个显著的改进。随着高能线性加速器的安装，电子束治疗的使用目前正在增加。辐射对正常组织和癌症组织都有损害，但由于更快的细胞裂变，对癌症组织造成更致命的损害。由于正常的组织会随着时间的推移而恢复，医学物理学现在正在应用这种方法，即在目标区域多次照射小剂量的电子束，以避免对重要的身体器官造成损害。

医学物理学涵盖了一个很大的科学领域。因此，本研究的目的之一是研究在电子束照射下使用醇基LS治疗小面积皮肤表面或表皮肿瘤或癌症的方法。为此，通过蒙特卡洛(MC)模拟进行重构，并使用Geant4软件进行检测相关的计算模拟。然后，将MC结果与用于癌症治疗的Novalis Tx、phantom和计算机断层扫描(CT)分析结果进行比较。

3.醇基液体闪烁体及其结果

3.1.样品合成与光学性质测定

一般情况下，用于高能物理的有机LS中优化氟的用量约为~3 g/l, WLS为~30 mg/l [1，2，4］．PPO在酒精中溶解良好(纯度为99.9%)。在这里，超纯水以每秒一滴的速度滴下，用搅拌器稀释溶液，同时用磁棒以20转/分钟的速度混合。酒精和超纯水的混合比例高达1:1，可以在几分钟内混合，没有任何大问题，并保持透明。如果水不溶解，我们可以搅拌更长的时间，或者我们可以将加热温度提高到30℃左右。必威2490在这种情况下，注意实验室安全就显得非常重要。但是，当超纯水的比例高于酒精时，液体变得不透明，底部开始发生氟和二次WLS的沉淀。我们合成的所有样品都列在表中1．综述了乙醇与超纯水的配比、氟和次生WLS的含量。S样品和NE样品的区别在于使用了酒精和2-乙氧基乙醇。参考样品(R)由LAB和市售DIN (Ultima Gold F, UG-F)的混合物组成。在LAB中以3 g/l溶解PPO，混合30 mg/l bis-MSB作为次级WLS，以0.5%浓度加载钆(Gd)。此参考样本通常用于反应堆中微子实验[5，9，10］．

在药店出售的用于卫生的酒精中，水已经混入其中，约占30%。另一方面，当醇的量比超纯水多2倍时，氟的溶解量比优化后的LS高~7倍。这里用的水是18米Ω由Millipore milliq超纯系统生产的超纯水。然而，对于继发性WLS，一些物质，如POPOP或bis-MSB，具有不溶于乙醇或甲醇的缺点(CH_3.哦)。因此，使用了2-乙氧基乙醇;它的密度与人体的密度差别不大。它具有亲水性和疏水性。当醇比较高时，LS可应用于医学物理，当水比较高时，LS可作为切伦科夫光的粒子探测器。溶解氟时，应考虑顺序。由于PPO或双msb在2-乙氧基乙醇中相对易溶，最好先溶解它们，然后用超纯水稀释。总体而言，bis-MSB的溶解度优于POPOP。但混合较长时间后，两者并无明显差异。数字1图示制备好的LS在250 nm紫外线灯照射下的照片。醇基LS的产率较低，与旁边的参考样品相比没有显著差异。

为了在高能粒子探测器或医学物理中使用基于酒精的LS，发射的光必须到达PMT。通过测量透光率([T])值，得到我们LS的光学透明度值。为此，使用岛津UV/Vis-1800分光光度计，从200 nm到700 nm以1 nm的增量进行扫描。吸光度(Abs)由经验公式计算， ，在哪里表示入射光的强度和表示发射光的强度。数字2显示透过率值作为波长的函数。PPO荧光剂发出~360 nm的光，次级WLS双msb吸收该波长的光，并将其发射到~420 nm，然后到达PMT。PPO和bis-MSB的加入继续使波长向右偏移。所有被测量的样品在可见区域有非常高的透过率值，超过97%。数字2并给出了样品间能量的吸收和发射传递过程。为了测量荧光光谱，使用了Varian Cary Eclipse荧光光谱仪。根据样品的吸收情况选择合适的激发波长。荧光值在300 ~ 550 nm之间测量。

3.2.基于酒精的LS反应测量

3.2.1.光率

醇基LS的物理和光学性质很重要，但获得足够的光产率对于它们在粒子探测器中的应用至关重要[11，12］．为了找到光屈服特性，使用了一个简单的数据采集(DAQ)系统。DAQ系统的示意图见图3.．容器中装满样品，然后将其连接到2英寸Hamamatsu H7195 PMT上，并使用源。所使用的PMT由双碱制成，在420 nm波长下QE为~23%。对于数据处理，使用了400 MHz并行模数转换器(FADC)，能够每2.5 ns测量一次脉冲。FADC DAQ连接到Linux系统，最后使用C编程语言和ROOT进行数据收集和分析。

表中制备的样品中1NE3样品的主要调查，因为它充分反映了我们动机中所描述的不使用任何表面活性剂的目的。PPO和bis-MSB可以按照我们需要的比例溶解。此外，酒精和水的比例也很合适，而且这个比例可以很容易地调节。其他样品是NE3样品的轻微变化。因此，如果NE3样品成功，可以合成其他样品。为了进行更详细的检查，能谱确定使用¹³⁷Cs (0.662 MeV)源在图中所示的暗盒设置中3.．康普顿后向散射峰的位置被用来测量样品的光产率。当参考样品(R)的光产率为100时，醇基样品S5的光产率约为40%，以2-乙氧基乙醇为基础的NE4样品的光产率约为50%。必威2490总体而言，掺杂biss - msb的样品S5的光产率比掺杂POPOP样品S4的康普顿曲线更明显。NE3是一个PPO和双- msb混合的样品，显示出约60%的轻收率。必威2490通过控制PPO和bis-MSB的用量，可进一步提高NE3的轻质产量。基本上，在乙醇比水高的样品中，如NE3，光产率随PPO和bis-MSB的数量而不同，但可以清楚地看到闪烁的光。另一方面，即使在像NE13这样的水比酒精多的样品中，也可以通过控制氟的量来诱导最小的光发射。这是一个有意义的结果，表明使用表面活性剂有可能取代传统水基LS的缺点。

3.2.2.脉冲形状辨别测量

当LS被用作粒子探测器时，具有区分两者的能力是非常好的γ-射线和中子。当一个粒子通过LS时，该粒子的能量损失根据粒子的类型而不同。因此，有可能区分快中子事件和中子事件γ-射线事件，通过获得总电荷( ）尾部装药( ）脉搏。因此，脉冲形状识别(PSD)方法现在被广泛应用于 歧视。PSD的质量可以用以下的优势数字来定量表示[13，14]： 在哪里表示两个分布的峰值质心和之间的距离而且是它们各自的标准差。这表示两个脉冲分布相对于它们的分离的统计距离。FoM值越高，表示相邻两光谱的分辨能力越强。PSD测定采用a²⁵²发出两者的Cf源γ-射线和平均能量为2.14 MeV的快中子。数字4的散点图 在我们的样本中(NE1, NE3)作为能量的函数。NE1和NE3样品的FoM功率分别为2.44和1.54。数字4(一)表明中子和伽马可以在很大的范围内区分NE1样本中。将UG-F与酒精混合可提供区分颗粒的能力。但是很难区分中子和γ-ray，如图3所示4 (b)．数据4 (c)而且4 (d)项的函数显示项数 用于计算FoM的值。

3.3.医学应用

3.3.1.蒙特卡罗(MC)模拟设置

以醇基LS为例，探讨了其在医学物理中的应用可能性。临床上有用电子束的能量范围为6 ~ 20兆电子伏。在这个能量区域，电子束典型地在皮肤表面约5厘米内损失能量。必威2490因此，这提供了适当的特征，可以有效地用于治疗表面肿瘤，同时最大限度地减少对深层组织的损伤[15，16］．

为了与在放射肿瘤治疗中使用的电子束测量进行比较，进行了MC模拟。一个由丙烯酸制成的长方形容器， ，设计。上方是一个开放空间，电子束可以直接碰撞;两边的表面都由石英制成，具有良好的光学传输能力，因此电子束可以通过。具体地说，假定电子束直接入射用于皮肤表面肿瘤的治疗。将含酒精的LS倒入0.4 l的测量容器中。此外，在实际放射治疗过程中，电子束照射到皮肤半径约为1 ~ 1.5 cm的区域，照射深度有限，较浅;必威2490这样一来，从Geant4计算机模拟中入射的电子束的产生点可以在不固定产生点的情况下改变。产生了三种类型的入射能量:6、9和12 MeV。此外，由于量程测量中所使用的样品的密度是最重要的因素之一，因此需要对其密度进行相对高精度的测量。为此目的，便携式密度计(DA-130N, KEM)，分辨率为0.001 g/cm^3.在0~40℃时使用。NE3在28℃时的密度为 (克/厘米^3.）.

3.3.2.用MC测量波束路径长度

数字5显示了当12 MeV电子束被注射到装满三种不同密度溶剂(酒精、2-乙氧基乙醇和超纯水)的容器中时电子束进入容器的轨迹。密度越小，范围越长。正如我们所指出的，电子束的范围并不是一个精确定义的概念。在放射治疗领域，最常用的范围是实用范围( ）.实际范围通常是通过外推深度剂量曲线的线性部分和轫致辐射尾来确定的。实际范围被选为这两条直线相交的点。轫致辐射约占电子束辐射剂量的10%。在超纯水的情况下，是关于经验的必威2490 (厘米)17，18］．根据我们对NE3样品的MC模拟结果，如图所示，电子束入射能量分别为6、9、12 MeV时，实际范围分别为3.1、4.7、6.3 cm6．

3.3.3.Novalis Tx结果

为了比较醇基LS的MC结果，使用Varian Novalis Tx系统对电子束的范围进行了实验测量。Novalis Tx是一种用于肿瘤和癌症治疗的放射外科系统，它使用线性加速器和从任何角度扫描电子束。可以产生能量为6、9和12兆电子伏的电子束。数字7(一)显示NE3样品在矩形丙烯酸容器中进行范围测量;数据7 (b)- - - - - -7 (d)显示了数码相机在6、9和12 MeV电子束照射NE3样品后曝光5秒后拍摄的图像。这张照片显示了典型电子束的分布。我们测量了电子束从容器顶部下降的距离。拍摄的图像以三色值(RGB)存储。一旦RGB值已知，它们可以转换为色相，饱和度，值(HSV)。只选择亮度(V)值超过20%的像素，并用于估计实际范围必威2490。当电子束入射能量为6、9和12 MeV时，测量的距离值分别约为3.2、5.0和6.5 cm。预测MC之间的差异值与被测距离值没有那么大。

3.3.4.幽灵的结果

为了通过另一种方法进行验证，应用了广泛用于辐射剂量测量的幻影技术。幻影是一种有用的科学工具，可以确保人体医学成像系统和方法正确运行。它展示了人体组织和器官的反应。数字8显示12 MeV电子束入射时使用用于测量辐射剂量的幻影(MapPHAN幻影)的范围。从模体确定距离测量的最重要因素是有效原子序数和密度。模体密度1.0 g/cm^3.使用的方法与人体相似。实际范围是使用图中应用的相同技术获得的7．当6、9和12 MeV的电子束照射时，发现幻影中的范围分别为3、4.5和5.7 cm。当考虑到MC与幻影的密度差时，预测的MC实用范围值与幻影中的实用范围相差很小。

3.3.5.CT图像和Novalis Tx结果

对于最后的交叉检查，在使用CT拍摄NE3样本图像后，使用值用Novalis Tx模拟。CT拍摄后，将CT图像的像素值用Hounsfield (HU)单位表示，然后将HU转换为已知材料类型的给定密度。总共4096种颜色可以用从黑到白的12位表示。可能的范围是- 1024hu到3071 HU，包括0。例如，肺中的空气为黑色，值为- 1024hu，水为0，而人体最致密的组织牙釉质为白色，值为3071 HU。数字9(一个)为NE3试样CT时的HU值。LS的HU值为-75，与脂肪的HU值相似。脂肪的HU值约为-100。数字9 (b)显示了NE3的模拟图像，其中注入了来自Varian Novalis Tx的9 MeV电子束。使用图中应用的相同方法获得实际范围8．当电子束能量改变为6,9,12 MeV时，实际范围值分别为3.2,4.8和6.4 cm。

4.总结

研制了一种以酒精为基料的液体闪烁体探测溶液，并探讨了将其应用于粒子探测器的可能性。测量了基本的物理和光学性质，如透过率、吸收、密度、荧光和脉冲形状辨别。醇基LS具有较高的透明度，在醇基LS中可以看到溶剂与氟之间的能量交换过程，其中PPO吸收光谱与双msb发射光谱重叠。通过简单地调整LS的组成比例，就可以实现发光。以醇基LS为例，研究了其在医学物理学中的应用。介绍了用6~12 MeV的电子束辐照酒精基液体闪烁体后的一种实用距离测量方法。使用蒙特卡罗模拟、Novalis Tx、MapPHAN幻影、Novalis Tx CT图像等多种方法对结果进行了比较和验证。三种方法间无显著性差异。在未来，这项研究可能有助于改进使用酒精基LS的放射治疗方法。最后，为了将我们的醇基LS用作粒子探测器，必须能够看到切伦科夫辐射。 Since the current samples are small, amounting to less than 100 ml, research should be conducted with larger size samples. At the same time, the ratio of alcohol to water should be minimized, and optimization studies on fluors and secondary WLS also should be performed. In this paper, we focused on the potential of an alcohol-based LS and several physical and optical properties are listed, but quantitative and systematic studies and longtime stability are required for use in future particle detectors.

数据可用性

我们文章的所有数据都可以在参考文献中找到。

利益冲突

作者声明，本文的发表不存在任何利益冲突。

致谢

这项工作得到了韩国国家研究基金会(NRF)的资助(2019R1A2B5B01070451)。

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