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Abdulaziz Ali Alghamdi, Abdel-Basit Al-Odayni, Naaser A. Y. Abduh, Safiah A. Alramadhan, Mashael T. Aljboar, Waseem Sharaf Saeed, "聚吡咯基koh活性炭对阳离子染料结晶紫的吸附性能:动力学和平衡研究",吸附科学;技术, 卷。2021, 文章的ID5527594, 11 页面, 2021. https://doi.org/10.1155/2021/5527594
聚吡咯基koh活性炭对阳离子染料结晶紫的吸附性能:动力学和平衡研究
摘要
本工作的目的是研究以聚吡咯为基础的koh活性炭(PACK)在间歇吸附系统中去除碱性染料结晶紫(CV)的吸附性能。在不同初始CV浓度下获得的平衡数据( )和温度(25-45°C),使用Langmuir、Freundlich、Temkin和Dubinin-Radushkevich等温线进行解释,其中Langmuir模型提供了更好的拟合( )45℃时最大吸附量为497.51 mg/g。在上述条件下,热力学参数自由能、焓和熵的值表明吸附过程是自发的、吸热的和物理吸附的。吸附过程的动力学数据被拟二级模型( )。然而,表面扩散似乎是主要的速率控制步骤。因此,我们得出结论,PACK在去除工业废水中的阳离子染料(如CV)方面具有商业潜力。
1.简介
水污染是世界性的重大环境问题,亟待解决。工业排放是水污染的主要来源[1]并导致各种物理、化学和生物污染物的释放,包括悬浮元素、溶解气体、矿物和有机溶质以及微生物[2].造纸、纺织、皮革、食品、塑料、制药和印刷行业的废水通常含有大量用于给产品着色的染料。虽然使用的许多染料没有剧毒,但它们会通过改变自然环境的美观而造成视觉污染。此外,它们还会导致光线穿透水中的减少,影响水生生物的光合作用。然而,许多染料对水生生物具有长期的危险和毒性作用,这主要是由于它们在自然条件下具有高水溶性和不可降解性[3.].
结晶紫(CV),又称龙胆紫,是一种合成的阳离子染料,属于三苯基甲烷基团。与阴离子染料相比,阳离子染料对哺乳动物细胞的毒性更大,因为它们能够与带负电荷的细胞膜表面相互作用,使它们能够穿透细胞并集中在细胞质中[4].CV用于各种应用,包括纺织品、塑料和纸张着色;生物染色;还有兽医和动物医学。然而,研究人员报告说CV是一种诱变剂和有丝分裂毒药,对哺乳动物细胞有毒,并可能表现出致癌作用[5- - - - - -8].此外,它还会刺激皮肤和消化道。在极端情况下,CV可导致肾衰竭和严重的眼睛刺激,导致永久性失明[9,10].这些有害影响需要有效的策略从水体中去除CV(和类似的有毒染料)。
已经开发了许多从污染废水中去除染料的方法,包括基于吸附的策略、膜过滤、光降解、混凝、化学氧化和生物过程[6,11- - - - - -13].其中,吸附是最常用的技术,因为它有许多优点,包括其优越的性能、易于操作、成本效益和必要试剂的可用性。此外,已广泛证明活性炭是各种适用材料中最有效的吸附剂,这些材料包括天然粘土、沸石、生物质、聚合物和聚合物基材料[14].
氮掺杂聚吡咯基活性炭(称为PACK)被应用于去除CV作为模型有害阳离子染料,已被证明是优秀的吸附剂。各种研究表明,它们在吸附包括氮和二氧化碳在内的气体、有毒重金属离子如Pb(II)和阴离子染料如甲基橙[15- - - - - -18].
本研究的目的是评价PACK去除合成废水中CV的效率。对其吸附动力学、等温线和热力学参数进行了研究、讨论,并与其他报道的材料进行了比较。
2.材料与方法
2.1.材料
吡咯(Py, >98%),过硫酸铵(APS, 98%),氢氧化钾(KOH, 85%),硝酸钠(NaNO3., 99%)和氢氧化钠(NaOH, 98%)是从德国卡尔斯鲁厄的Alfa Aesar购买的。盐酸(HCl, ~36%)和乙醇(EtOH, 99.5%)从英国拉夫堡的Fisher Chemical公司获得。CV(>90%)由英国英格兰普尔的BDH Chemicals Ltd.提供,使用前在80°C干燥2小时。除非另有说明,所有材料均按收到的材料使用。
2.2.吸附剂
PACK的制备方法如文献所述[15- - - - - -18].简单地说,用等摩尔量(0.08 mol)的单体(Py)和引发剂(APS)在冷HCl (1 L, 0.1 M)中制备了HCl掺杂聚吡咯(PPy)。使用Carbolite MTF 12/38/250管式炉(Wolf Laboratories, UK)对所得材料进行洗涤和干燥,然后在650°C(达到3°C/min)的氮气条件下以4倍质量的KOH(化学活化剂)煅烧2小时。将得到的PACK依次用0.5 M HCl水洗,再用水冲洗至中性干燥。
PACK表面净电荷为零时的pH值(pHPZC)采用别处所述的pH漂移法测定[19,20.].通常,溶液为0.1 M NaNO3.用0.1 M HCl或0.1 M NaOH溶液在pH范围2-11内调整15 mL的批次,记为pH我.每个样品加入0.015 g PACK,在室温下间歇摇动24 h ( )。然后,对样品进行过滤,最终得到pH值(pHf)对溶液进行了测定。每个样品的pH值由Orion 3 Star pH计(Thermo Scientific, Beverly, MA, USA)测定。pH值PZC是通过绘制pH我与pH值f.实验以空载样品为参考,一式两份并行进行。此外,用动态光散射(DLS) (Zetasizer Nano;Malvern仪器有限公司,伦敦,英国)室温。
2.3.被吸附物
吸附质CV的化学结构如图所示1.它是一种著名的阳离子染料,显色指数为C.I. 42555, a分子量为590 nm,摩尔质量为407.98 g/mol, 25℃时在水中的溶解度为16 g/L。在去离子水中制备1000 ppm的CV原液,并进一步稀释以获得所需的工作浓度。CV消光系数( )从CV浓度为0.5、1、2、3和4ppm建立的标准曲线中获得( ),用紫外-可见分光光度计(U-2910,日立,东京,日本)测定染料浓度,并参考在室温下( )。
2.4.吸附实验
吸附平衡实验使用50 mL Eppendorf管,CV浓度为50、100、200、300和500 ppm,温度为25、35和45°C,使用20 mg吸附剂(PACK),用GFL 3017数字振动筛(GFL Gesellschaft für Labortechnik mbH, Burgwedel, Germany)以150 rpm的速度搅拌24小时。然后,将吸附剂过滤掉,并测量残余CV浓度。动力学实验使用1 L Erlenmeyer烧瓶,在以下条件下进行:40 mg PACK, 500 mL CV溶液(15和45 ppm), 150 rpm搅拌,25°C吸附温度。在0、5、10、30、45、60、90和120分钟测量残留染料浓度,至少进行两次重复浓度测量。所有实验均重复进行,不进行pH调整。然而,pH值,例如,50 ppm的CV溶液分析 被发现是 .再生试验采用丙酮和0.25 M NaOH或HCl的溶剂混合物进行。但是,首先使用NaOH、HCl、乙酸(AA)和丙酮(Ac)的单一洗脱液进行了中试实验。结果不理想,单独使用NaOH或HCl时,解吸率低于24%。据此,选择25%丙酮和75% 0.25 NaOH或HCl的洗脱体系,进行3个循环吸附-解吸过程的重复使用试验。
2.5.理论计算
平衡吸附容量( ,mg/g)和PACK的去除率(Re, %)由式(1)及(2),分别为: 在哪里而且为吸附前后液相中吸附质浓度(mg/L),(L)为溶液体积(g)为吸附剂的干质量。
采用lageggren和Svenska提出的伪一阶(PFO)、伪二阶(PSO)和粒子内扩散(IPD)动力学模型研究了吸附机理。21]、何及麦凯[22],以及韦伯和莫里斯[23),分别。这三个模型的线性形式由式(3.), (4),及(5),分别。 在哪里(mg/g)为吸附时的吸附量(分钟);(最低-1),(g / (mg·分钟))(毫克/ (g·分钟0.5))分别为PFO、PSO和IPD模型的速率常数;而且(mg/g)为 -的截距,给出了边界层厚度的信息,其中较高的值必威2490显示较强的边界层效应[23,24].初始利率( )(mg/(g·min))通常由PSO图截距的倒数值给出:
吸附等温线采用Langmuir [25,26], Freundlich [27], Temkin [28]和Dubinin-Radushkevich (D-R) [29]的线性形式模型,如式(7), (8), (9),及(10),分别。 在哪里(mg/g)为最大单层容量;(L /毫克),(毫克/克)(L /毫克)1 /n,(J /摩尔)(摩尔2/ kJ2)分别为Langmuir等温常数、Freundlich等温常数、Temkin等温常数和D-R等温常数;(K)是绝对温度,(8.314 J/mol·K)为通用气体常数(L/mg)为Temkin等温线平衡结合常数。基本上,朗缪尔等温线(方程(7))假设吸附剂表面覆盖单层。这可以用所谓的分离因子( ,无量纲),由式(11),表示等温线形状,表示吸附是否有利,依据如下标准: ,不利的吸附; ,线性; ,有利的;而且 ,不可逆转的。
反之,Freundlich等温线方程(8),假设吸附剂表面为多层吸附和非均匀吸附。的 值表示能量的相对分布和吸附剂部位的非均匀性。因此, 表示多层吸附, 表示各位点能量不区分的线性吸附和浓度无关吸附, 为langmuir型吸附 表示有利的吸附条件,该值趋于零时异质性增加[30.,31].Temkin等温线方程(9),假设在中等浓度下,分子间的相互作用使所有分子的吸附热随覆盖度线性降低。为与最大结合能相关的Temkin平衡常数[32].D-R等温线方程(10))是Langmuir方程的模拟。然而,它是更一般的,通常描述吸附机制假设高斯能量分布到非均匀表面[33- - - - - -35].因此,它只适用于中间浓度。D-R常数, ,活度系数是否与平均吸附能有关,而(方程(12)为波兰尼势。平均吸附能,(kJ/mol),可由式(13)。它提供了一摩尔吸附剂从无限距离转移到吸附剂表面所必威2490需的吸附质自由能的信息,表明吸附机制是化学离子交换(9-16 kJ/mol)还是物理离子交换(小于8 kJ/mol) [28,36,37].
利用热力学参数吉布斯自由能变化( ),焓变( ),熵变( ),由范霍夫方程[38]: 在哪里(L/g)为表观平衡常数。
3.结果与讨论
3.1.描述
介绍了吸附剂PACK的基本特性,包括其结构和表面性能,以及其作为气体、重金属离子和以二氧化碳(CO)为代表的阴离子染料吸附剂的性能2)、铅离子(Pb2+)和甲基橙(MO)已由Alghamdi等人报道。[15- - - - - -17和塞维利亚等。[18)(表1)。此外,为了深入了解表面电荷,净表面电荷为零的pH值(pHPZC),结果为6.35(图2)。因此,表面在pH值6.35以下带正电荷,在pH值6.35以上带负电荷。此外,中性pH (-30.6 mV,见图)下的zeta电位S1)表示表面为负值,进一步支持pH值PZC结果。
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打赌:Brunauer-Emmett-Teller;SA:表面积;APD:平均孔径;MO:甲基橙。 |
3.2.接触时间的影响和动力学研究
数字3.显示了两种不同初始浓度(15和45 ppm)时CV吸附在PACK上的时间分布。数字4的柱状图表示吸附效率(Re, %)的值以及第一吸附相的容量( ,5分钟)和平衡时( ,60分钟)。显然,吸附最初是快速的(~5分钟),表明吸附剂表面有丰富的现成活性位点。此后,随着活性位点逐渐被吸附质分子饱和,吸附速率急剧减缓,在~60 min后达到平衡。此外,数据表明,80%以上的吸附位点在前5分钟内被占用(图3.)。还观察到,随着初始染料浓度的增加,吸附容量( )而效率(Re)降低。最初的快速吸附(即在前5分钟内)表明化学吸附过程。然而,对于第二阶段,剖面显示了一种物理吸附机制,这可能是由扩散机制控制的[39].
利用PFO、PSO和IPD动力学模型研究了该吸附体系的机理(图5,6,7),由公式(3.), (4),及(5),分别。相应的动力学参数和相关系数见表2.可以看出,PSO模型的相关系数值相对较高,这是判断是否拟合良好的重要标准。 )与PFO相比( )及IPD ( )模型以及实验与PSO模型的吸附容量非常相似( )数值表明,PSO模型最能描述吸附机理。IPD的不匹配( )模型表明,颗粒内扩散对速率控制步骤的影响可以忽略不计。此外,距离原点的截距偏差表明了膜扩散机制的参与。截距的高值 ,这是薄膜边界厚度的度量,反映了膜外阻力对吸附机理的显著影响。此外,IPD图表明存在不止一种单一的机制。一般来说,前几分钟的快速吸附速率不被认为是一个速率限制步骤,可以用吸附体系中CV染料分子和PACK活性位点的丰度来解释。然而,在CV浓度为45ppm时,吸附过程的两阶段IPD图(图7)可能表示由边界层控制的渐进吸附(阶段1),随后是由粒子内扩散和平衡过程控制的缓慢吸附(阶段2);两阶段IPD模型的数据见支撑信息表S1.
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3.3.吸附等温线
吸附等温线通常描述在一定温度下达到平衡时,吸附质与吸附剂相互作用的方式。在本研究中,吸附体系在25℃、35℃和45℃下进行了评价,实验数据拟合到由式表示的四个模型中(7) - (10)(图8),计算参数如表所示3..实验数据的拟合优度为数量级 .最大吸附容量(单层表面覆盖)( ,在初始CV浓度范围为50-500 ppm时,随着温度从298 K增加到318 K,浓度从380.2 mg/g增加到497.5 mg/g。在相同的温度范围内,异质性因子的值 (0.156-0.183)和分离因子( )(0.016 ~ 0.002)表示吸附良好。Temkin平衡结合常数( )随着温度的升高,高温吸附过程有利。根据D-R模型,平均吸附能、(kJ/mol),在测试温度范围内为8.174-8.357 kJ/mol,表明主要是物理吸附过程(即 ; )[28,36].的值均在两种机制的边界处,不排除离子交换吸附机制的参与。这种静电相互作用是在带正电的CV粒子和PACK上的负电荷之间进行的。
(一)
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(b)
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3.4.吸附热力学
吉布斯自由能值( ),焓( ),熵( )表中列出了CV浓度为50、100、200、300和500 ppm时的变化4.的负值表明了吸附的自发性和可行性而且分别表明该过程的吸热性质和随机性的增加[40].根据在应用条件下获得的数据,在低浓度和高温下吸附过程更有利(表2)4)。它的价值是已知的化学吸附(- 80 ~ - 400 kJ/mol)比物理吸附(0 ~ - 20 kJ/mol)高。此外,一个值小于40 kJ/mol说明存在物理过程[41].的范围而且数值表明了物理吸附机制,支持了我们之前的结论。
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数字9这是吸附机理的示意图吗π-π离子相互作用占主导地位。这与上面讨论的吸附模型预测的结果一致。因此,物理吸附机制实际上是优越的;但是,涉及强离子键和离子交换的化学相互作用不可忽视,等温线和热力学参数值的结果证明了这一点,它们一般在物理过程的范围内,但更接近化学极限。此外,至少在吸附的最后阶段,扩散过程对吸附机理的影响也是预期的。
3.5.可重用性
吸附剂的可重用性对经济发展至关重要,因此必须制定有效的吸附剂回收和再生方案;然而,常见的吸附剂在其稳定性和再生适用性方面差别很大。数字10说明根据[5]
单溶剂洗脱体系(NaOH, HCl)解吸效率低可能是离子竞争所致,表明CV染料对PACK具有较高的相对亲和力(图10;只给出周期1)。而NaOH对CV的解吸性能优于HCl,这可能是由于pH高于pH时的静电斥力所致PZC[5].
在上述单一溶剂中加入丙酮,可提高再生效率。如图所示10当使用NaOH/Ac和HCl/Ac二元洗脱剂时,解吸效率分别降低了约4和必威249011%。结果表明,经过3次吸附-解吸过程后,总质量回收率约为72%。必威2490效率降低(28%)可能是由于CV的不完全解吸[42].结果表明,吸附剂具有一定的再生增强作用,可重复使用;但是,还需要进一步优化再生条件,包括溶剂类型、浓度、溶液pH值等。
3.6.PACK的相对性能
为了便于比较,吸附容量的值,(mg/g),见表5.此外,关于吸附剂来源、可重用性和吸附条件的信息也已制成表格。可以看出,CV的PACK含量为497.51 mg/g,相对于所列材料而言处于良好的位置。吸附能力的差异是由于吸附剂的化学性质和形态性质的不同,包括它们的官能团、表面积和孔隙率。然而,潜在吸附剂的适用性通常是根据效率、可用性、可重用性和成本效益来评估的。天然的和农业和工业的废物可能是廉价的吸附剂,但它们的效率较低。在许多情况下,对这些材料的改性提高了它们的吸附效率。相反,合成吸附剂,包括活性炭,在去除水污染物方面表现出更好的性能([16,43])。然而,碳质材料的来源、加工和活化条件是影响碳最终性能的重要因素。PACK优异的吸附性能可以归因于上述特性。
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4.结论
本文研究了PACK对水溶液中CV的吸附效率。采用间歇吸附工艺考察了接触时间(0-120 min, 24 h)、初始CV浓度(50-500 mg/L)和温度(25-45℃)对吸附的影响。采用PFO、PSO和IPD模型对吸附动力学进行了评估,结果表明PSO模型具有更好的拟合性( )。结果表明,吸附速率限制步骤主要由膜扩散控制。平衡数据拟合Langmuir, Freundlich, Temkin和D-R等温线,发现最佳表达的Langmuir模型具有最大的单层容量, ,含497.51毫克/克热力学研究表明,该吸附体系为自发吸热吸附体系,其自发程度随温度的升高而升高,随CV初始浓度的升高而降低。的价值而且在表明物理吸附机制的范围内,即, 而且 .总的来说,这些结果表明PACK是一种很有前途的吸附剂,用于去除工业废水中的CV和其他潜在的阳离子染料。
数据可用性
支持本研究结果的数据包含在文章和补充信息文件中。
利益冲突
作者声明,就本文的研究、作者身份和/或发表而言,没有潜在的利益冲突。
致谢
作者对沙特国王大学科学研究系主任通过第1研究小组资助这项工作表示感谢。以序列- 1438 - 040。
补充材料
以下是可用的。图S1: PACK吸附剂在水中的zeta电位结果。表S1:两段粒子内扩散(IPD)模型参数。(补充材料)
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