摩擦学进展

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体积 2020 |文章的ID 8821316 | https://doi.org/10.1155/2020/8821316

萨拉吉,贾亚达斯 朝木油摩擦学和氧化性能的实验和分子水平分析",摩擦学进展 卷。2020 文章的ID8821316 14 页面 2020 https://doi.org/10.1155/2020/8821316

朝木油摩擦学和氧化性能的实验和分子水平分析

学术编辑器:Dae-Eun金
收到了 5月4日
修改后的 2020年9月18日
接受 9月25日2020
发表 10月17日

摘要

本文介绍了一种用于润滑油配方的基础油。利用分子建模软件包Spartan 18,采用定量结构-性质关系(QSPR)技术对朝木油的摩擦学性能进行了评价。量子化学计算进行了一个典型的分子的油和它的组成脂肪酸。香椿油中组成脂肪酸的轨道能隙为7.37 eV,香椿油分子的轨道能隙为6.8 eV,小于椰子油的主要成分月桂酸的轨道能隙(7.78 eV)。轨道能隙的存在预示着该油具有较好的摩擦学性能,四球试验结果与这一预测相吻合。采用等温热重/差热分析(TGA/DTA)测试了大黄油的氧化性能,并与不同油进行了比较。在氧气中的重量增加仅为0.02%,并且在所有其他测试油中表现出更好的氧化稳定性。

1.简介

为开发润滑油基础油而寻找新材料的热潮正在兴起。植物油作为一种天然材料,越来越受到人们的青睐,被证明是矿物油在润滑油配方中最好的可生物降解、可再生的替代品。植物油具有高润滑性、高粘度指数、高闪点、低蒸发损失等优良特性[1- - - - - -4],但冷流动性能、氧化稳定性、水解稳定性较差[56].许多食用油被用作润滑剂基础油。然而,在工业应用中使用食用油导致这些用于食品的油价格上涨和稀缺[7].现在,有必要确定对自然危害较小且不会对人类消费产生负面影响的材料。印度拥有丰富的生物多样性,包括独特的植物,许多非食用油可以被确定为矿物油的替代品。本文介绍了一种新型的可生物降解的非食用润滑剂基础油,并采用快速试验方法对其抗磨性能和氧化稳定性进行了评价,并与其他饱和油和不饱和油进行了比较。本研究的新颖之处在于用QSPR技术预测了超香油的抗磨性能,并用等温TGA/DTA比较了超香油与饱和油和不饱和油的氧化稳定性。此外,夏莫格油是一种独特的非食用油,因为它含有长链环脂肪酸,如甘油三酯酸、夏莫格酸和高岭酸。这种树生长在印度和其他国家的野生森林中。这种树在喀拉拉邦的村庄里很常见。赵木果油对治疗皮肤病和麻风病有用。几年前,喀拉拉邦的人们用这种油来点灯。 Now a significant portion of the seed is wasted as its benefits and market are not well established.

植物油是三酰甘油酸(TAGs),其一般结构如图所示18],其中R1, R2,和R3.代表不同脂肪酸的碳氢链。但也有例外,如荷荷巴油是一种液态蜡[9].典型的植物油含有饱和脂肪酸和不饱和脂肪酸的组合,其中双键位于独联体配置。有些植物油含有具有化学功能的脂肪酸[10].油中的脂肪酸决定了油的体积特性。对用于工业用途的植物油进行评估需要进行许多费时而昂贵的试验。评价植物油抗磨性能的标准试验方法有很多。销钉在圆盘上(ASTM G99, DIN 50324)和四球试验(ASTM 4172)通常用于评估抗磨性能,但这些测试方法成本高昂,需要机械硬件。定量构效关系(QSPR)是一种廉价、快速筛选和评价甘油三酯的工业应用技术[1112].脂肪酸和甘油三酯的抗磨特性取决于物理吸附、化学吸附和表面化学反应三种现象[13].这些现象的发生是由于脂肪酸中的极性基团与金属表面的相互作用。在边界润滑中,脂肪酸的极性头附着在金属表面并形成单分子层[14].这种单层减少了表面之间的摩擦。这可以用QSPR技术很好地解释。假设极性基团的电子结构不受酯键的影响[11].因此,不需要分析甘油三酯的复杂分子,而是可以通过脂肪酸成分来评估依赖于极性基团电子结构的性质。对于新植物油的初步筛选,QSPR技术是有效的,可以快速地将其抗磨特性与使用中的一些知名油进行比较。

植物油的另一个缺点是氧化稳定性差。氧化性能可以预测油品在工业应用中的长期稳定性,特别是作为润滑剂。如果润滑剂具有抗氧化性,则可以抑制不良沉积物、污泥和腐蚀性副产物的形成。氧化速率随不饱和程度的增大而增大。

氧化反应首先通过自由基机制生成氢过氧化物。不饱和脂肪酸中烯丙基质子的键能较小。这个质子脱离碳氢链,产生一个自由基。然后自由基与氧反应产生高活性过氧自由基。当活性过氧自由基从其他脂肪酸分子中吸收质子并形成过氧化氢时,会产生另一种自由基。氢过氧化物然后降解为二次氧化产物,如醇、醛、酮、环氧化物、二聚体和聚合物[15].这就导致了油的酸败。利用傅里叶变换红外光谱(FTIR)和核磁共振(NMR)光谱证实了各种质子(烯烃、烯丙基和双烯丙基质子)和环状脂肪酸的存在。如果接触面无水,存在空气的金属可能与油中的不同成分或溶解氧发生反应而被腐蚀[16].在水的存在下,这些反应变得更加复杂。17].即使没有氧气、空气或水,高温下也可能发生热解反应引起的热降解。循环脂肪酸的降解产生许多低分子组分。

机油氧化稳定性的标准试验方法是活性氧法(AOCS Cd 1257(89)),涡轮机油氧化稳定性试验(ASTM D943)和旋转炸弹氧化试验(ASTM D2722)。这些测试方法都很耗时,而且与大量油脂的氧化性能比较也不是那么容易。因此,必须找到一种能在短时间内反映现场性能的氧化稳定性测试方法。热重/差热分析(TGA/DTA)是一种快速测定材料氧化稳定性的方法[18].在不同的环境下,当试样以恒定速率加热或保持恒定温度时,与放热和吸热反应相关的失重和热流可以用TGA/DTA测量。TGA/DTA与传统方法相比,具有较高的精度和灵敏度。此外,这种测试方法需要非常少量(毫克)的样品。使用TGA/DTA,材料的氧化稳定性可以在短时间内与任何数量的其他可用材料进行比较。

通过量子化学计算,预测了油的摩擦学性能,并与实验数据进行了比较。并与其他不饱和油和饱和椰子油进行了氧化稳定性的比较。赵木果油的氧化稳定性最高。

2.实验的细节

2.1.量子化学计算

量子化学计算是建立在量子力学基础上的,它把分子的性质和行为看作是原子核和电子之间的相互作用。此外,分子几何被描述为核的最小能量排列。所有量子化学计算都基于时间无关的Schrödinger波动方程。原方程适用于单电子单核体系,可推广为多电子多核体系,如下[19]: 在哪里E是以原子为单位的电子能量,ψ是多电子波函数吗是对应于多电子、多核系统的哈密顿算符。

多电子Schrödinger方程的精确解太难了。波恩-奥本海默近似假设原子核不移动,推导出电子Schrödinger方程[19]:

哈特-福克法[11],半经验方法,如Austin模型1 (AM1)或参数化方法3 (PM3) [20.21],密度泛函法(DFT法)可用于求解电子Schrödinger方程,但最近的一些研究证明DFT法给出了统计上更准确的QSAR(定量结构活性关系)模型[22- - - - - -24].因此,本研究使用了DFT方法和分子建模包Spartan 18。很难对甘油三酯的所有可能的脂肪酸组合进行建模。因此,通过考虑主要脂肪酸成分,可以生成典型的甘油三酯分子。此外,甘油三酯分子的量子化学计算是耗时的,分析脂肪酸成分足以评估净静电荷和轨道能量。

分子的初始能量最小化是用MM进行的力场[24].然后利用Becker的三参数混合泛函(B3LYP)和G6-31基向量[24].

本研究使用了以下量子化学描述符:r:净静电荷,即与分子周围静电势相匹配的原子电荷[25].E_HOMO:占有最高的分子轨道的能量,代表占有最少的电子。E_LUMO:能级最低的未占据分子轨道的能量,表示向系统中加入更多电子的最简单路径。∆E:轨道能差,即E_HOMO与E_LUMO的差值。能隙越小,两种反应分子之间的相互作用越强[25].H_Form:一个假设的反应所需要的能量,该反应从散射的电子和原子核中生成分子。

黑豆油、椰子油和葵花籽油的脂肪酸组成见表12627].用于量子化学计算的椰子油和泡木油中重要脂肪酸的结构见图2而且3..对植物油中常见的各种脂肪酸如肉豆松酸、棕榈酸、硬脂酸、亚油酸、蓖麻油酸和二十碳酸进行了建模和分析,以找出这些酸对净静电势和轨道能隙的影响。本文对黄花油进行了详细的研究,并与椰子油(饱和油的代表)和葵花油(不饱和油的代表)进行了比较。


脂肪酸 大风子树(%) 椰子(%) 向日葵(%)

Hydnocarpic酸 21 - - - - - - - - - - - -
Chaulmoogric酸 15 - - - - - - - - - - - -
Gorlic酸 6 - - - - - - - - - - - -
辛酸 - - - - - - 8 - - - - - -
癸酸 - - - - - - 7 - - - - - -
月桂酸 - - - - - - 48 - - - - - -
肉豆蔻酸 - - - - - - 16 - - - - - -
棕榈酸 23 9 6
硬脂酸 3. 2 5
9 -十六碳烯酸 - - - - - - - - - - - - - - - - - -
油酸 26 7 20.
亚油酸 6 2 69

2.2.四球测验

四球试验是发现润滑剂基础油摩擦学特性的标准试验方法(ASTM D4172-94)。测试使用美国Ducom仪器公司的四球测试仪进行。试验条件如下:将三个直径12.7 mm的铬合金钢球抱在一起,浸泡在chaulmoogra油中。通过另一个旋转的钢球压在这些钢球上,将载荷施加在钢球上60分钟。标准测试条件为392 N, 1200 rpm, 75°C。试验采用12.7 mm的铬合金钢球。测试时间为60分钟。这个测试决定了摩擦系数和平均磨损疤痕直径。该测试是对夏莫格油、椰子油和葵花籽油的样品进行的。

2.3.红外光谱和核磁共振光谱

Thermo Nicolet Avatar 370 FTIR光谱仪用于记录红外(IR)光谱。仪器扫描范围为4000 ~ 400厘米−1,记录的数据为32次扫描的平均值。溶液态核磁共振谱仪(400mhz)用于记录质子谱(1H-NMR)和碳谱(13理化性质)。

2.4.热重/差热分析(TGA/DTA)

在150°C的氧气和氮气环境下,对大黄油进行了等温热重分析/差热分析。氧化稳定性的标准试验方法规定试验条件为150°C。因此,等温TGA/DTA的温度是相同的。首先,样品在氮气下迅速加热到150°C,并在此条件下保持10分钟。然后换氧,流量为100ml /min,恒温3小时,观察氧化稳定性。分析采用美国PerkinElmer金刚石TG/DTA热重分析仪。此外,还对其他9种油(椰子油、葵花籽油、蓖麻油、芝麻油、花生油、亚麻油、芥末油、橄榄油和棕榈油)进行了测试,以进行比较。

3.结果与讨论

3.1.量子化学分析

考虑到脂肪酸的相对丰度,形成了一个典型的油分子。如图所示4时,典型的分子由邻苯二酸、朝木酸和油酸组成。通过量子化学计算,测定了油中脂肪酸的净静电荷、轨道能(HOMO和LUMO)和生成热。净静电荷预测物理吸附,而物理吸附与极性直接相关。图中所示为大枣油和椰子油中主要脂肪酸的静电势图5- - - - - -7.此外,还对黄芩油的典型分子和植物油中常见的组成脂肪酸(月桂酸、肉豆蔻酸、棕榈酸、硬脂酸、油酸和蓖麻油酸)进行了分析。大黄油分子的静电势图如图所示8.可以观察到,通过分析曹木酸和山茱萸酸得到的静电势为0.57,茱萸酸的静电势为0.565。通过分析得到的脂肪酸的净静电势和轨道能隙,如图所示9.由于不同脂肪酸的静电势相差不大,因此,各种植物油的物理吸附和摩擦系数值基本相同。这一结论与表中给出的实验结果一致2


植物油 摩擦系数 磨损疤痕(μ米)

大风子油 0.059 611
椰子油 0.086 598
向日葵油 0.061 614

图中给出了朝木酸的HOMO、HOMO{−1}图和LUMO图以及朝木油典型结构的HOMO-LUMO图10- - - - - -12.观察到,朝二酸的HOMO图以戊烯环为中心,HOMO{−1}和LUMO图以COOH基团为中心。轨道能隙可用LUMO和HOMO{−1}能量之差来表示。轨道能隙是化学吸附的标志。得到了该油分子的轨道能隙为6.8 eV (LUMO与HOMO的能量差{−3})。如图所示9的轨道能隙小于椰子油的主要成分脂肪酸月桂酸的轨道能隙。但它与葵花籽油的主要成分油酸和亚油酸相当。因此,可以确定的是,朝木油的轨道能隙小于主要饱和的椰子油,但与不饱和的葵花籽油相当。另外,大枣油典型分子极头的轨道能隙值为6.8 eV,小于大枣油中组成脂肪酸的轨道能隙值。轨道能隙越小,化学吸附越强。因此,我们可以预测,与其中的组成脂肪酸相比,楚木果油具有更好的摩擦学性能。

不饱和脂肪酸弯曲结构的空间效应也是影响植物油分子摩擦磨损性能的一个因素。椰子油是含有月桂酸(C12: 0)、肉豆蔻酸(C14: 0)、棕榈酸(C16: 0)等饱和脂肪酸的饱和植物油。葵花籽油的主要成分是油酸(C18: 1),这是一种单不饱和油脂肪酸。由于饱和脂肪酸在结构上没有任何扭结,这是由于双键独联体-结构,他们正常排列到金属表面,提供更好的分子包装。单不饱和脂肪酸只有一个双键,因此在结构上只有一个弯曲。许多研究人员表明,与多不饱和油相比,高油分植物油具有良好的摩擦学性能[28].虽然朝木酸、甘油酸、茱萸酸和油酸的轨道能隙比月桂酸低,但椰子油具有良好的分子结构(由于直链脂肪酸)。

如上所述,chaulmoogra油的量子化学分析预测了与椰子油和葵花籽油(这两种油在[11].实验结果如表所示2证实了量子化学计算的结论。

Bowden和Tabor绘制了各种脂肪酸的转变温度和熔点作为碳链长度的函数,如图所示1314].进入高磨损状态的转变温度随着脂肪酸链中碳原子数量的增加而增加[14].各种脂肪酸的生成热被绘制并显示在图中14.不同脂肪酸进入高磨损状态的过渡温度如图所示13与脂肪酸的生成热有良好的对应关系,如图所示14.椰子油的主要成分月桂酸,与月桂酸相比,其组成脂肪酸的生成热较高。椰子油在~ 120以上开始出现过度磨损[11],而硬脂酸进入高磨损状态的过渡温度约为130。必威2490数字14结果表明,高岭土油的主要组成脂肪酸,即油酸、高岭土酸和高岭土酸1),其生成热与硬脂酸的生成热相等。因此,我们可以预测赵绿酸的类似(~ 130)转变温度。

3.2.TGA/DTA氧化性能研究

在氮气和氧气中,通过等温热重分析得到的热流、温度和归一化重量如图所示15而且16.氮的热流和归一化重量是恒定的。该油在150℃时表现出热稳定性。但在氧气中,最初,由于过氧化氢的形成,它的重量增加,然后,由于过氧化氢分解形成的挥发性物质,重量减少。

图中显示了以饱和为主的椰子油和不饱和的葵花籽油的百分比重量和热流的比较17而且18.椰子油在60分钟后会降解,但葵花籽油是多不饱和油,在降解前会出现初始重量增加。赵莫格拉油也是不饱和油。但与椰子油和葵花籽油相比,其氧化稳定性更好,这是由于其所含的环脂肪酸比油酸或亚油酸更抗氧化降解[29].FTIR和NMR光谱如图所示19- - - - - -21可以证实大黄油中存在不饱和组分和循环组分。红外峰值在波数3050厘米-1表示不饱和系统。此外,化学物质在5到6ppm之间的变化氢核磁共振对应于烯烃质子。~ 2ppm和~ 2.6 ppm的化学位移对应于烯丙基和双烯丙基质子。化学变化13C NMR和1H NMR分别为130ppm和5.56 ppm,证实了环戊烯中的烯烃碳和质子。

图中为大藿香油与芥子油、亚麻油、蓖麻油、芝麻油、椰子油、花生油、葵花籽油、橄榄油、棕榈油在氧气中的等温TGA/DTA比较22而且23.在氧气存在的情况下,油开始分解。不饱和油由于氧的吸收和过氧化作用而增加重量。这样形成的过氧化氢分解成低分子量化合物。记录重量变化3小时,保持油样在等温条件下。氧化反应是放热的,低挥发性化合物的蒸发是吸热的。增加体重最多的是亚麻籽油。这是因为亚麻油具有最大的不饱和。第二高的增重是葵花籽油。与所有其他测试油相比,超木油的氧化稳定性较好。

4.结论

本研究得出以下结论:(我)量子化学参数(HOMO-LUMO能隙、静电荷和生成热)可用于评价植物油的摩擦磨损性能。(2)量子化学分析表明,该油具有良好的摩擦磨损性能,与实验结果一致。(3)饱和和单不饱和植物油氧化稳定性相对较好。(iv)在所有测试的油中,Chaulmoogra油表现出良好的氧化稳定性(在150°C下)。

数据可用性

用于支持本研究结果的数据可根据要求从通讯作者处获得。

信息披露

这项研究没有从任何资助机构获得特定的资助。

利益冲突

作者声明,本文的发表不存在任何利益冲突。

致谢

作者感谢SAIF、CUSAT、Kochi和班加罗尔核磁共振中心提供的支持。作者感谢CUSAT, Kochi, Kerala 682022应用化学系Prathapan S博士提出的宝贵建议。

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